Prueba a meter este código en el evento OnGetMonthInfo del TMonthCalendar y dime si te funciona: unsigned dias[7] = {1, 2, 3, 4, 5, 6, 7};
MonthCalendar1->BoldDays(dias, 6, static_cast<unsigned>(MonthBoldInfo));
fíjate que hay un "pequeño" error y cuando quitas el casting a unsigned del ultimo argumento no se marcan los días.